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 在“碳達(dá)峰、碳中和”目標(biāo)驅(qū)動下，以光伏、風(fēng)電為代表的清潔可再生能源將逐漸占據(jù)能源結(jié)構(gòu)主體地位。然而，這些新能源發(fā)電方式受自然條件影響，存在間歇性、波動性和不可控的缺點，嚴(yán)重制約了該類新技術(shù)的大規(guī)模應(yīng)用。水系有機(jī)液流電池作為一種新型的大規(guī)模儲能技術(shù)，具有低成本、高安全、功率和容量獨立設(shè)計等特點，有望解決制約太陽能、風(fēng)能等新能源技術(shù)大規(guī)模應(yīng)用的瓶頸問題。

紫精類氧化還原活性分子以其成本低、水溶性高、氧化還原可逆性好等特點，是迄今用于水系有機(jī)液流電池負(fù)極活性材料的最優(yōu)選擇之一。然而，水溶性紫精分子體積較小，易在電池循環(huán)過程中穿透隔膜發(fā)生滲透；同時，還原態(tài)紫精自由基分子穩(wěn)定性差，容易發(fā)生結(jié)構(gòu)異化。這些不利因素導(dǎo)致紫精類水系液流電池容量衰減快、服役壽命短，極大限制了其規(guī)模化應(yīng)用。

針對上述問題，西安交通大學(xué)宋江選教授團(tuán)隊采用分子空間結(jié)構(gòu)調(diào)控策略，在紫精分子主體結(jié)構(gòu)—聯(lián)吡啶環(huán)的2,2,6,6-四個位置接枝甲基，得到了一種滲透率低、穩(wěn)定性高且氧化還原電位更負(fù)的新型“棒狀”紫精分子（R-Vi）。研究人員通過二維核磁共振譜（2D-NOE）和密度泛函理論計算確證了分子空間結(jié)構(gòu)。結(jié)果表明，活性中心鄰位接枝的四個甲基的電子誘導(dǎo)效應(yīng)可顯著降低紫精分子的氧化還原電位（-0.55 V vs. SHE），是目前報道紫精分子中的最低電位。更為重要的是，該策略通過空間位阻效應(yīng)改變了紫精分子的空間構(gòu)型，即由未改性的“S狀”（S-Vi）變?yōu)?ldquo;棒狀”（R-Vi）。這一改變增加了紫精活性分子的尺寸（456.1 ?3增大至542.6 ?3），將分子滲透率降低至1.25×10-10cm2s-1，僅為S-Vi的14.7%。此外，“棒狀”構(gòu)型對紫精還原態(tài)的二聚具有抑制作用，進(jìn)一步提升了紫精的循環(huán)壽命。以R-Vi為負(fù)極，K4Fe(CN)6為正極構(gòu)建的水系液流電池3200圈循環(huán)后容量保持率高達(dá)77.6%，容量衰減率僅為0.007%每圈。本文提出的分子工程修飾策略提高了紫精分子的綜合電化學(xué)性能，拓寬了有機(jī)活性材料的設(shè)計思路。

該成果以“分子空間結(jié)構(gòu)調(diào)控：‘棒狀’紫精電解質(zhì)助力長壽命水系有機(jī)液流電池發(fā)展”(Spatial Structure Regulation: A Rod-Shaped Viologen Enables Long Lifetime in Aqueous Redox Flow Batteries)為題發(fā)表于國際知名期刊《德國應(yīng)用化學(xué)》(Angew. Chem. Int. Ed.)上，博士研究生李宏斌為論文第一作者，宋江選教授和范豪助理教授為通訊作者，西安交通大學(xué)金屬材料強(qiáng)度國家重點實驗室為論文唯一通訊單位。這也是該團(tuán)隊繼前期五元環(huán)氮氧自由基、六元環(huán)哌啶類氮氧自由基、吩噁嗪類堿性蘭水性液流電池電極材料研究工作之后的又一重要進(jìn)展。

該研究工作得到了國家自然科學(xué)基金、陜西省重點研發(fā)計劃、中央高校基本科研業(yè)務(wù)費專項資金和西安交通大學(xué)青年拔尖人才計劃等項目資助，表征及測試工作得到西安交通大學(xué)分析測試共享中心和材料學(xué)院分析測試中心的支持。

原標(biāo)題：陜西西安交大在大規(guī)模儲能用水系有機(jī)液流電池研究領(lǐng)域取得新進(jìn)展