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將太陽能轉(zhuǎn)化為化學能，不僅能促進可再生能源的存儲，還能實現(xiàn)能源小分子（二氧化碳、水等）的高效利用，是“雙碳”領域重要的學術前沿。天津大學新能源化工團隊在光電化學儲能領域領域深耕多年，近期該團隊又在人工光合成領域取得新進展，實現(xiàn)了新型電極結構的構建，新型反應系統(tǒng)的設計和新反應路徑的辨析。

光電水分解制氫反應模擬了自然光合作用的光反應。為了避免電解液腐蝕，需要沉積保護層（圖1a）。該團隊設計并制備了一種非連續(xù)的疏水有機保護層（有機硅烷），這種疏水性的保護層具有不連續(xù)的孔，可以形成薄的氣體層，從而將吸光基底與電解液分離，同時金屬鉑助催化劑仍可以與電解液進行接觸。利用該電極，水分解制氫的電流密度達到了35 mA/cm2，光電反應穩(wěn)定性超過了110小時（Nature Commun.2022, 13, 4460，圖1b）。相比于水分解制氫反應，（光）電催化二氧化碳過程，則是模擬了自然界中光合作用的暗反應，從而獲得含碳化合物。通過保留C-O鍵，可以提高還原產(chǎn)物中含氧產(chǎn)物（如甲醇、乙醇等）的選擇性。該團隊提出了一種增強氧原子吸附的反應路徑設計策略，促進了具有氧鍵合構型的甲酰基中間體（*OCHO*）的生成。結合高壓反應器，最終在－1.1 V vs SHE（標準氫電極）的電勢和4 MPa的反應壓力條件下，實現(xiàn)了最高80.4%的甲醇法拉第效率（Nature Commun.2022, 13, 7768）。然而，單獨的電催化過程往往需要消耗較多的電能。引入光生電壓，有望最終構建無偏壓的“人工樹葉”。該團隊展示了一種用于二氧化碳還原的光電化學流動反應器，該反應器具有背照式硅基光陽極，其中系統(tǒng)的光生電壓達到了0.7 V，大大減少了系統(tǒng)的外加偏壓。在此基礎上，利用陰極的銀基催化劑，使系統(tǒng)的太陽能到一氧化碳化學能的轉(zhuǎn)化效率達到了2.42%（Nature Commun.2022, 13, 7111，圖1c）。延長產(chǎn)物的碳鏈，獲得高價值精細化學品、醫(yī)藥中間體，可以進一步提高人工光合成的經(jīng)濟性。該團隊提出了一種具有可控鈀位點比率的鈀/銅催化劑來實現(xiàn)苯甲醛偶聯(lián)反應。在−0.40 V vs. RHE（可逆氫電極）電勢下實現(xiàn)了氫化安息香（可用于合成止痛藥）的高效生成，產(chǎn)率為85.3%，反應速率達1.27 mmol/mg/h（Nature Commun.2022, 13, 7909，圖1d）?；谠诠怆娀瘜W儲能領域的重要貢獻，該團隊受邀為Accounts of Materials Research撰寫封面綜述論文（doi: 10.1021/accountsmr.2c00175），系統(tǒng)闡述其研究范式。


圖1光電化學儲能的最新進展。（a）光電極與人工樹葉；（b）具有有機保護層的新型光電極結構示意圖；（c）裝配光陽極的流動光電反應器；（d）高價值長碳鏈有機物的可控合成。

上述研究結果深化了對光電催化反應中光生電壓的產(chǎn)生、載流子的傳輸以及表面催化機理的認知。提出的對光生載流子傳輸行為進行精確調(diào)控的思路，以及精細調(diào)節(jié)原子排布和元素雜化模式的方法，可以擴展應用到其他半導體、金屬電極材料的創(chuàng)制上，促進了太陽能的高效大規(guī)模存儲。 

原標題：天津大學新能源化工團隊在光電化學儲能領域取得重要研究進展