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近日，中國科學院上海高等研究院陳新慶研究員團隊在溫和條件下有機液體儲氫方面取得進展，在Applied Catalysis B: Environmental上連續(xù)發(fā)表了兩篇題為“Single Rh1Co catalyst enabling reversible hydrogenation and dehydrogenation of N-ethylcarbazole for hydrogen storage”和“A highly active Pd clusters hosted by magnesium hydroxide nanosheets promoting hydrogen storage”的研究論文。



氫能是一種來源豐富、綠色低碳、應用廣泛的二次能源，發(fā)展氫能對構(gòu)建清潔低碳安全高效的能源體系、實現(xiàn)碳達峰碳中和目標，具有重要意義。然而，氫氣的安全高效儲存和運輸極大地限制了氫能的發(fā)展。目前傳統(tǒng)的加氫催化劑存在貴金屬用量高、反應溫度高等缺點，不利于有機液體儲氫在實際中的應用。因此，探索溫和條件下低成本的高效催化劑是一個亟待解決的問題。

針對此問題，該團隊分別報道了一種Rh單原子與Co納米顆粒（NP）結(jié)合的Rh1Co催化劑，同時促進了NEC（N-乙基咔唑）加氫和12 H-NEC的脫氫，并實現(xiàn)了可逆氫吸收和釋放的多個循環(huán)（圖1）。而且，該催化劑可在90℃的相對溫和條件下將NEC完全加氫。另外開發(fā)了一種二維-氫氧化鎂納米片負載 Pd催化劑，在金屬負載量僅為 0.5 wt%的情況下，12H-NEC 的轉(zhuǎn)化率達 100%，脫氫量達 5.72 wt%（圖2），近乎達到了其理論儲氫值。



近年來該研究團隊聚焦于有機液體儲氫領域催化劑的工作：通過負載在*BEA分子篩上的Ru單原子催化劑用于LOHCs（主要為NEC）上的儲氫（Applied Catalysis B: Environmental, 2022,319, 121958）。與常規(guī)Ru/Al2O3催化劑相比，原子分散的Ru位點和*BEA分子篩上相鄰酸位點協(xié)同活化氫，通過氫溢流作用，可在較低溫度下實現(xiàn)NEC的氫化；制備了雙金屬Pd-Rh催化劑，利用雙金屬納米粒子的協(xié)同效應，同時增強了NEC的加氫和12-NEC的脫氫性能（Chemical Engineering Journal, 2021, 421，127781）；針對Rh貴金屬含量高的問題，制備了0.1%Rh-Ni雙金屬催化劑用于NEC的加氫，大大降低了催化劑的制備成本（ACS Sustainable Chem. Eng. 2021, 5260-5267）。此次的研究在前序基礎上使得有機液體儲氫反應條件更溫和化。

本研究工作為負載型金屬催化劑在溫和條件下催化有機液體儲氫方面提供了一種有效策略。論文的第一作者是我院博士研究生葛麗霞， X-射線吸收表征通過與我院上海光源李炯研究員在BL11B線站開展in-house研究完成。該研究工作得到了國家自然科學基金和國家重點研發(fā)計劃的資助。

原標題：上海高研院在有機液體儲氫方面取得進展