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近日，受到在自然界酸性環(huán)境中能夠穩(wěn)定存在的白鐵礦石的啟發(fā)，中國科學技術(shù)大學高敏銳教授課題組研制了一種用于質(zhì)子交換膜（PEM）電解池陰極析氫反應的白鐵礦型催化劑，其可在1 A cm-2的電流密度和60 °C條件下穩(wěn)定運行410 h以上。相關(guān)成果以“Efficient acidic hydrogen evolution in proton exchange membrane electrolyzers over a sulfur-doped marcasite-type electrocatalyst”為題發(fā)表在在國際著名學術(shù)期刊《科學·進展》（ScienceAdvances2023,9, eadh2885）上。

由可再生電力驅(qū)動電解水制備綠氫為實現(xiàn)雙碳目標提供了一條極具發(fā)展前景的途徑。自1789年以來，堿液電解水制氫作為一種成熟的工業(yè)制氫技術(shù)已經(jīng)取得了很大的進步，但其低電流密度（高歐姆阻抗）、低能效和低操作壓限制了其應用場景。相比之下，依賴于質(zhì)子傳輸?shù)腜EM電解水制氫技術(shù)可以有效克服堿性環(huán)境中的問題。然而，PEM電解池的強酸性的工作環(huán)境（pH≈2）需要使用貴金屬催化劑才來保證其長服役性能。設(shè)計高活性和高穩(wěn)定性的非貴金屬催化劑將有效降低PEM電解池運行成本。

鑒于此，研究人員利用硫摻雜誘導相結(jié)構(gòu)轉(zhuǎn)變策略，成功的將黃鐵礦型二硒化鈷 (CoSe2) 轉(zhuǎn)化為耐酸的白鐵礦型CoSe2。其在酸性條件下展現(xiàn)出優(yōu)異的析氫性能：10 mA cm-2的電流密度僅需67 mV過電壓，并穩(wěn)定運行1000 小時。進一步，將該催化劑用作PEM電解池的陰極，其在1 A cm-2時僅需要1.79 V的槽壓，并穩(wěn)定運行410小時以上(圖1)。

 (A) HER極化曲線。 (B) 在10 mA cm−2的電流密度下的計時電位(E~t)測試。(C) PEM電解池極化曲線。(D) PEM電解池在1 A cm−2和60oC條件下的計時電位曲線，插圖為PEM電解池器件的照片。

研究人員發(fā)現(xiàn)催化劑的析氫本征活性隨著功函數(shù)或者零電荷電勢的增大而增加。為了理解其內(nèi)在機制，研究人員利用紅外光譜進行原位測試，發(fā)現(xiàn)S摻雜的白鐵礦型CoSe2催化劑在施加電位下，其“gap-H2O”分子的比例超過黃鐵礦型催化劑，這是由于其零電荷電勢更接近析氫熱力學平衡電位，導致界面電場弱，從而對雙電層中的氫鍵網(wǎng)絡的擾動較弱，增強了雙電層中氫鍵網(wǎng)絡的連通性，促進了氫在雙電層中的傳輸 

 (A) 多種催化劑的UPS譜。(B) 多種催化劑的功函數(shù)和交換電流密度之間的線性關(guān)系。(C) 多種催化劑的零電荷電位 (PZC) 值, (D) 原位SEIRAS譜。(E) gap-H2O分子在雙電層中的比例。

在該工作中，研究人員通過S摻雜策略，成功地實現(xiàn)了黃鐵礦型CoSe2向耐酸白鐵礦型結(jié)構(gòu)的轉(zhuǎn)變，并展現(xiàn)出優(yōu)異的析氫活性和穩(wěn)定性。此外，將該催化劑在實際的PEM電解池中表現(xiàn)優(yōu)異，展現(xiàn)出廣闊的潛在應用前景。研究表明，硫摻雜的催化劑具有更優(yōu)的穩(wěn)定性是因為Co-Se(S) 鍵更強的共價性。此外，硫元素還能有效調(diào)控催化劑的電子結(jié)構(gòu)，增加界面氫鍵網(wǎng)絡的連通性，提升雙電層中的氫傳輸，從而更有利于氫吸附并增強催化性能。

原標題：制氫新法：中國科大研制白鐵礦型電解水制氫電催化劑