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由于地球上煤、石油和天然氣等自然資源的有限可用性，自發(fā)明太陽能電池以利用清潔太陽能以來，研究人員進(jìn)行了深入而廣泛的研究.太陽能電池的使用減少了排放到大氣中的有害化學(xué)物質(zhì)，將有助于滿足當(dāng)前的能源需求，同時(shí)也減少了碳排放。

研究人員研究了氧化鋯因?yàn)槠鋬?yōu)異的物理、光學(xué)和化學(xué)性質(zhì)，例如具有高介電常數(shù)、高熔點(diǎn)、化學(xué)穩(wěn)定性、低電導(dǎo)率和生物相容性，根據(jù)可獲得的文獻(xiàn)，報(bào)道的ZrO的帶隙材料約為5.6±0.2電子伏.氧化鋯的三種多晶型隨著溫度的升高，氧化鋯發(fā)生從單斜到四方和立方的相變，導(dǎo)致更高的對稱性。

在過去的幾十年里，族納米晶體半導(dǎo)體因其具有塊體形式所不具備的顯著特征而被廣泛應(yīng)用。納米顆粒具有非常大的表面積-體積比并且人們可以通過不同的薄膜沉積方式調(diào)節(jié)顆粒尺寸和形狀來合成這些材料用于特定的研究和應(yīng)用，這導(dǎo)致低于一定尺寸的量子尺寸效應(yīng).塊狀CdS顆粒具有2.42 eV的直接帶隙.低于或等于玻爾激子半徑的粒子產(chǎn)生了一種新形式的系統(tǒng)，稱為量子點(diǎn)(QDs ),這導(dǎo)致QDs的價(jià)帶和導(dǎo)帶之間的能隙分離.

量子點(diǎn)是具有窄帶隙的納米晶體半導(dǎo)體，如CdS、PbS、CdTe、CdSe等。并且這些具有關(guān)于它們的大部分的獨(dú)特性質(zhì)，使它們更有用。這些特性包括由于量子限制效應(yīng)、多激子生成(MEG)和電子學(xué)而產(chǎn)生的可調(diào)能帶隙，這有助于提高效率并對太陽光譜中的不同波長具有更高的吸收系數(shù)。

量子點(diǎn)敏化太陽能電池(qdsc)的吸收機(jī)制是:首先，入射光子將QDs價(jià)帶(VB)電子激發(fā)到導(dǎo)帶(CB)；第二，這些受激電子通過擴(kuò)散過程從QD CB注入到氧化鋯CB中，最終注入到FTO中，并流過外部電路，同時(shí)氧化還原電解質(zhì)通過接受來自外部電路的電子再生氧化的QD.QDSSC中的電荷轉(zhuǎn)移機(jī)制.

裸氧化鋯通過稱為SILAR的工藝，用0.02摩爾濃度的CdS和0.02摩爾濃度的硫化鈉敏化多孔膜，該工藝包括首先將沉積的氧化鋯膜(光陽極)浸入鎘前體溶液中30秒，第二次用雙蒸水(DDW)沖洗它，第三次將同一電極浸入硫前體溶液中以獲得CdS 30秒，第四次用DDW沖洗它。

將硝酸鎘和硫化鈉溶解在25毫升DDW中。浸漬和沖洗金屬氧化物膜電極的這四個(gè)階段被稱為SILAR的一個(gè)循環(huán)。用這種方法測定的硫化鎘在氧化鋯上的吸附濃度2通過重復(fù)執(zhí)行相同的循環(huán)次數(shù)，可以進(jìn)一步增加膜的厚度。

太陽能電池的光伏參數(shù)，如填充因子(FF)、短路電流密度，開路電壓，輸入功率，以及功率轉(zhuǎn)換效率(η)在表中描述。使用等式計(jì)算如此制備的太陽能電池的光電轉(zhuǎn)換效率，在本研究中，為了最大限度地減少復(fù)合損失，在清潔的透明導(dǎo)電玻璃基板上施加了致密阻擋層，其電阻約為30ω，并進(jìn)行ZnS處理以鈍化光陽極的表面，這減少了不同界面處的電子復(fù)合，并最大限度地減少了QDs/金屬氧化物界面處的表面陷阱態(tài).這也有助于減少能帶偏移，從而增加電子從敏化劑的導(dǎo)帶向氧化鋯導(dǎo)帶的擴(kuò)散。

實(shí)驗(yàn)

本研究中用于制備電解質(zhì)和反電極的光陽極沉積和敏化過程的化學(xué)品清單如下:氧化鋯2納米粉末(顆粒大小約為。45 nm)來自SRL，乙基纖維素來自SDFCL，乙酰丙酮來自HPLC，松油醇來自LC，硫化鈉[Na2S]來自適馬-奧爾德里奇，氫氧化鈉[NaOH]來自適馬-奧爾德里奇，硫磺粉來自CDH，乙醇來自CHFC，硝酸鎘[Cd(NO3)2三氯化鈦[TiCl3]來自LC，和醋酸鋅)來自SRL，這些化學(xué)品是從制造商處收到后使用的。

0.25克氧化鋯2用5 ml乙醇研磨商業(yè)納米粉末，取幾克乙基纖維素，在單獨(dú)的研缽研杵中研磨10分鐘，并與上述溶液混合，隨后進(jìn)行超聲波處理。進(jìn)一步加入幾毫升松油醇，這有助于降低糊的表面張力，并有助于在FTO表面上均勻涂布薄膜。

將該混合物超聲處理3小時(shí)，然后將0.5毫升乙酰丙酮進(jìn)一步加入到制備的溶液中，再次超聲處理60分鐘，得到所需的氧化鋯2漿糊。通過將糊狀物保持在培養(yǎng)箱中蒸發(fā)掉多余的乙醇，直到我們得到合適的粘稠的氧化鋯糊狀物，這種糊狀物是在300 K下制備的。

氧化鋯2通過刮涂法將糊狀物施加到經(jīng)超聲波處理的清潔基材上，即摻氟氧化錫(FTO)上，以形成所需厚度的均勻膜，隨后在60℃下在培養(yǎng)箱中干燥該膜30分鐘。借助于透明膠帶層提供隔離物。在將薄膜放入高溫爐之前，它們已經(jīng)在培養(yǎng)箱中保存了幾個(gè)小時(shí)，通過蒸發(fā)多余的乙醇來固化。現(xiàn)在，這些膜被保存在馬弗爐中，在氧氣環(huán)境中在450℃下退火60分鐘。讓薄膜在馬弗爐中冷卻，直到達(dá)到室溫。退火膜是具有顆粒形態(tài)的白色多孔膜。

退火氧化鋯的硫化鎘敏化2薄膜是由SILAR完成的，這有助于在金屬氧化物薄膜上均勻地沉積CdS量子點(diǎn)。這里，第一個(gè)燒杯含有10 mM的Cd(不3)2在25毫升雙蒸水(DDW)中，第二個(gè)燒杯含有25毫升DDW，第三個(gè)燒杯含有10毫米的鈉2第四個(gè)燒杯含有25毫升DDW。

將光電極浸入第一個(gè)燒杯中30秒以吸附Cd2+氧化鋯上的離子2光電極，然后在第二個(gè)燒杯中沖洗30秒，以分離松散結(jié)合的Cd2+離子，再次浸入含有陰離子前體，即硫(S2−)，持續(xù)30秒與Cd反應(yīng)2+離子導(dǎo)致CdS QDs的形成，并在第四個(gè)燒杯中漂洗30秒以除去過量的陰離子。這些步驟包括在光電極上形成CdS QD敏化光陽極的CdS量子點(diǎn)的一個(gè)SILAR循環(huán)。同樣，進(jìn)行5、10和15次SILAR循環(huán)，以在ZrO上負(fù)載不同量的CdS2薄膜。

通過將0.1 M的硫化鈉溶于25 ml DDW中并研磨10分鐘來制備多硫化物電解質(zhì)?，F(xiàn)在將0.4克NaOH顆粒壓碎并在單獨(dú)的研缽杵中研磨，隨后加入0.32克硫磺粉?，F(xiàn)在研缽杵中含有鈉2s與NaOH和硫溶液混合，形成多硫化物電解質(zhì)，由于硫的存在，該電解質(zhì)是微黃色的，這種電解質(zhì)被認(rèn)為對于QDSSCs應(yīng)用是高效的.

將FTO超聲處理30分鐘，并進(jìn)一步用DDW洗滌，在蠟燭煙灰的幫助下，涂布一層炭黑膜，面積等于1cm 22被選中了。未被炭黑覆蓋的反電極的剩余區(qū)域提供了背接觸，以下儀器用于記錄和提取樣品的各種數(shù)據(jù):波長范圍為200-800納米的紫外-可見分光光度計(jì)。

ZrO上退火氧化鋯薄膜和CdS敏化薄膜的X射線衍射峰圖25、10和15次SILAR循環(huán)的薄膜。圖中出現(xiàn)的峰與JCPDS卡片編號37-1484相匹配，并證實(shí)沉積的材料是ZrO2且具有單斜相.類似地，峰與JCPDS卡號02-0563相匹配，證實(shí)了CdS材料六方相的形成，由F表示的峰對應(yīng)于JCPDS卡號18-1387，這證實(shí)了摻氟氧化錫(FTO) (SnO2:F)用作基底的材料。

所制備的薄膜的紫外-可見吸收光譜清楚地顯示了負(fù)載CdS的薄膜對光的吸收隨著CdS的SILAR循環(huán)數(shù)的增加而增加。15個(gè)CdS/ZrO2薄膜顯示了在從200到700 nm的可見波長范圍內(nèi)對UV中的入射光的最大吸收。

能量(eV)對如此制備的膜的吸光度圖的平方。退火氧化鋯的計(jì)算能帶隙2薄膜，05 CdS/ZrO2薄膜，10 CdS/ZrO2薄膜和15個(gè)CdS/ZrO2薄膜分別為5.15電子伏、3.55電子伏、2.46電子伏和2.40電子伏。光吸收光譜表明，隨著CdS硅周期的增加，光帶隙減小，出現(xiàn)紅移。在15 CdS/ZrO中2硫化鎘在氧化鋯上的聚集2導(dǎo)致以較小的CdS納米顆粒為代價(jià)形成較大的CdS顆粒，從而降低光學(xué)帶隙，這是本體顆粒的固有性質(zhì)。

用FESEM研究了薄膜的表面形貌，顯示了退火后ZrO的多孔形貌薄膜和隨后的圖像證實(shí)了CdS顆粒在多孔ZrO上的均勻涂覆2。薄膜退火后可見顆粒狀和多孔形態(tài)，圖像中可見的發(fā)白部分是氧化鋯上的CdS吸附層2通過SILAR吸附CdS后的薄膜，在ZrO的表面上有CdS顆粒的聚集2更高硅周期的薄膜。

氧化鋯2發(fā)現(xiàn)納米顆粒直徑在20和60 nm之間，平均納米顆粒直徑為39.14 nm。氧化鋯的數(shù)量2取納米顆粒樣品，發(fā)現(xiàn)平均納米顆粒直徑為200。通過使用Image J軟件收集直徑數(shù)據(jù)，并繪制直方圖以找到氧化鋯的平均直徑2納米粒子和通過在同一軟件中使用高斯分布函數(shù)。

CdS/ZrO2沒有致密層的膜由于電池短路(即，在制備的ZrO中存在針孔)而表現(xiàn)出可忽略的效率和差的填充因子2層)，這意味著受激電子直接找到從敏化劑導(dǎo)帶移動(dòng)到FTO導(dǎo)帶的路徑。結(jié)果，發(fā)生光生電子復(fù)合損失。因此，我們必須應(yīng)用致密層來減少這些損失，并為受激光電子創(chuàng)建一條路徑，以從敏化劑導(dǎo)帶平穩(wěn)地行進(jìn)到金屬氧化物導(dǎo)帶，然后到達(dá)FTO導(dǎo)帶。

裸露的氧化鋯2薄膜和CdS敏化的氧化鋯2結(jié)合作為反電極的炭黑和作為電解質(zhì)的多硫化物，測試光陽極，掩模面積為0.25 cm。根據(jù)表格2CdS敏化的ZrO的10個(gè)SILAR循環(huán)2薄膜顯示出比05 SILAR更好的性能，這是由于更好的填充因子和在ZrO上CdS的均勻負(fù)載2電影。

在05 SILAR中，在ZrO上有較少的CdS顆粒負(fù)載2，這導(dǎo)致激子產(chǎn)生的面積較小，從而效率較低.15 CdS/ZrO上電流的降低光陽極是由于硫化鎘在氧化鋯表面的聚集效應(yīng)2SILAR周期中的電極。這些過大的納米顆?？梢宰鳛橛行щ姾赊D(zhuǎn)移機(jī)制的潛在障礙。–V含氧化鋯的硫化鎘曲線2薄膜。最大值V指揮官和J南卡羅來納州對于10張CdS/ZrO2太陽能電池是355毫伏和0.23毫安厘米− 2，分別觀察到。

為了改善太陽能電池的參數(shù)，TiO2已應(yīng)用致密層，在FTO和金屬氧化物層之間具有致密層的電池顯示出比沒有致密層的電池好得多的填充因子值。該層有助于減少復(fù)合損失。由于光陽極和電解質(zhì)之間的電子復(fù)合損失，可以看到填充因子的較低值。由于敏化劑和光陽極的導(dǎo)帶之間的不良偏移，電流值很低。

因此，對氧化鋯進(jìn)行了硫化鋅處理2在相同的環(huán)境下再次測試了photoanode，結(jié)果顯示其性能幾乎是之前的兩倍。如此制備的電池的ZnS處理通過抑制各種界面處的復(fù)合損失給出了更好的光電流。為了具有更好的填充因子，該器件必須具有高的復(fù)合電阻以及光陽極和敏化劑的導(dǎo)帶的適當(dāng)偏移。

即使在15/CdS/ZrO的表面鈍化之后2/CL，電流密度值較小(1.06 mA/cm2)是由于CdS在氧化鋯膜上的聚集，而在10/CdS/ZrO中2/CL表面鈍化后，電流密度達(dá)到最大值(1.46 mA/cm2)具有0.34的填充因子和0.46%的最高光子轉(zhuǎn)換效率。

如此制備的CdS/ZrO的電化學(xué)阻抗譜(EIS)2/CL，以及如此制備的CdS/ZrO的EIS2/CL用ZnS表面鈍化處理。9b.從0到30歐姆的橫坐標(biāo)表示金屬氧化物沉積于其上的FTO的電阻。這里，第一個(gè)半圓顯示多硫化物電解質(zhì)/碳反電極界面處的電荷轉(zhuǎn)移電阻。

因此連續(xù)的第二個(gè)半圓表示CdS/ZrO處的電阻2界面，產(chǎn)生較小的填充因子，從而我們得到10/CdS/ZrO的可觀的填充因子2/CL光陽極。電解質(zhì)和涂碳反電極處硫的清除特性的復(fù)雜化學(xué)導(dǎo)致太陽能電池參數(shù)的整體退化。因此，我們需要放置一個(gè)致密層，還需要減少光電子的復(fù)合損失。

原標(biāo)題：二氧化鋯(ZrO22)太陽能電池應(yīng)用，連續(xù)離子層吸附和反應(yīng)的光陽極