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編者按：咖啡因獨特的分子結構決定了它能夠和鈣鈦礦前驅液相互作用，這使得這種獨特的太陽能電池或許能在市場上嶄露頭角。鈣鈦礦太陽能電池相較于它的競爭者硅電池，成本低廉、柔韌性好，他們在工業(yè)生產(chǎn)方式上還更簡單——相較于硅所采用的單晶生長，鈣鈦礦則可以實現(xiàn)基于溶液方法的制備。

來自加州大學洛杉磯分校（UCLA）納米中心和中國陽光能源公司的科學家們發(fā)現(xiàn)咖啡因可以助力新型太陽能電池提高光電轉換效率。該研究成果4月25日發(fā)表于Cell Press細胞出版社旗下能源旗艦期刊Joule（焦耳）上，這項研究為低成本的可再生能源技術與傳統(tǒng)硅太陽能電池技術進行市場競爭提供了可能。這項研究是由UCLA材料科學與工程學院楊陽教授所領導的團隊完成的。
這個想法的靈感來源于早晨喝咖啡時的玩笑。據(jù)楊陽教授課題組的博士研究生薛晶晶回憶：“有一天，當我們喝著咖啡討論鈣鈦礦太陽能電池的相關研究時，我的同事王睿開玩笑說：‘我們需要咖啡來提神，那鈣鈦礦呢？它是不是也需要喝咖啡才能更好地工作？’”

這個隨口一提的想法讓這個團隊意識到到咖啡中的咖啡因其實是一種生物堿，它的分子結構中存在可能和鈣鈦礦前驅液材料相作用的單元。所謂鈣鈦礦是一種具有特殊晶體結構的新型太陽能電池吸光材料。在鈣鈦礦材料中引入二甲基亞砜是常見的一種提升鈣鈦礦材料熱穩(wěn)定性的方法，但進一步提高該類太陽能電池的效率和長期穩(wěn)定性對科研工作者來說依然是個巨大的挑戰(zhàn)。目前還沒有人嘗試過使用咖啡因。

在發(fā)現(xiàn)這背后的意義后，他們著手開始更進一步的研究。研究人員制備了40片混合了咖啡因的鈣鈦礦薄膜，并借助紅外光譜（一種通過紅外輻射檢測化學物質的技術）證明了咖啡因和這種材料之間的相互作用。在進行了更細致的紅外光譜測試之后，他們發(fā)現(xiàn)咖啡因中的羰基（氧原子以雙鍵的形式與碳原子連接）和鈣鈦礦層中的鉛離子形成了一種“分子鎖”。這種相互作用提高了鈣鈦礦形成時所需克服的能量勢壘，把太陽能電池的效率從17%提升到了20%。當材料被加熱時，這個分子鎖的作用依然存在，保護了材料使其不會因為受熱而分解。

一、背景及研究內(nèi)容

有機-無機雜化鹵化物鈣鈦礦(PVSK)材料因其獨特的光電特性而備受關注，可應用于多種領域。特別是PVSK材料在光伏領域的應用取得了良好的效果，并得到了迅速的發(fā)展。短短幾年，PVSK太陽能電池的功率轉換效率(PCE)就從3.8%提高到了23.3%。盡管在提高效率方面已經(jīng)取得了巨大的成就，但長期穩(wěn)定仍然是PVSK太陽能電池商業(yè)化的挑戰(zhàn)。立方α-相MA PVSK在溫度較低時也能穩(wěn)定存在使得基于甲基銨（MA）的PVSK可能是PVBK太陽能電池商業(yè)化的理想候選者。但MA有機陽離子的揮發(fā)性會導致PVSK的快速分解，同時在PVSK中有許多不配位的離子，當暴露在熱能下時，這些離子容易干擾金屬電極，產(chǎn)生一些缺陷，這些缺陷在晶界處起著非輻射復合位點的有害作用。此外，隨機取向的PVSK晶體可能導致垂直方向的電荷輸運較差。迄今為止，大多數(shù)研究都集中在實現(xiàn)顯著熱穩(wěn)定性的器件架構上，而增加PVSK膜熱分解的活化能對于延長PVSK太陽能電池的長期熱穩(wěn)定性具有重要意義。
為解決以上問題，楊陽教授等人通過將含雙羰基的共軛路易斯堿-咖啡因引入，同時提高了基于各種鈣鈦礦材料的太陽能電池的效率和熱穩(wěn)定性?？Х纫蚝蚉b2+離子之間的強相互作用就像一個“分子鎖”，增加了薄膜結晶過程中的活化能，提供了具有優(yōu)先取向的鈣鈦礦薄膜，改善了電子性能，減少了離子遷移，并大大提高了熱穩(wěn)定性。最終，實現(xiàn)了19.8%的穩(wěn)定效率，并在85℃，1300 h連續(xù)退火保留超過85%的效率。

二、具體研究內(nèi)容

1、咖啡因對PVSK薄膜晶體生長的影響

首先對比了傅里葉紅外表征了摻雜咖啡因前后PVSK的吸收峰變化，表明了退火后PVSK薄膜中存在咖啡因，并且咖啡因可能通過PVSK中的Pb2+與咖啡因中的一個C=O鍵之間的相互作用與MAPbI3形成加合物。另外測量了PbI2-MAI-DMSO咖啡因加合物的FTIR，并觀察到相同的C=O伸縮振動從1,652 cm-1轉移到1,643 cm-1。因此，推斷咖啡因中C=O與Pb2+離子的這種強相互作用將作為增加成核活化能的分子鎖，這延遲了鈣鈦礦PVSK晶體生長并改善了具有優(yōu)先取向的PVSK膜的結晶度。更重要的是，殘余分子鎖在加熱時再次與非晶化PVSK相互作用，這在抑制熱誘導分解中起關鍵作用。


圖1、（A）咖啡因的Lewis結構式和3D結構模型；（B）咖啡因、咖啡因+MAPbI3、MAPbI3三種材料的FTIR譜圖及指紋圖譜；（C）咖啡因、PbI2-MAI-DMSO-咖啡因兩種材料的FTIR譜圖及指紋圖譜。

接下來進一步表征了鈣鈦礦薄膜的微觀結構、膜質量、電荷復合動力學以及晶體結構。


圖2、（A）含咖啡因鈣鈦礦薄膜的橫斷面SEM圖像；（B-C）有/無咖啡因的PVSK薄膜的光致發(fā)光（PL）（B）和時間分辨PL光譜（C）；（D）有/無咖啡因的PVSK膜的XRD圖像；（E）MAPbI3膜和含咖啡因MAPbI3膜中的2D掠入射廣角X射線衍射（GIWAXS）沿（110）晶面的徑向積分強度圖。

2、器件性能和TPC/TPV分析

用n-i-p平面結構制造光伏器件，ITO用作陽極，使用納米氧化錫作為電子傳輸層。純MAPbI3和MAPbI3摻雜各種濃度的咖啡因用作活性層，摻雜有TPFB的PTAA用作空穴傳輸層（HTL），銀（Ag）用作陰極，器件性能及TPC/TPV分析如下：


圖3、（A）原始PVSK和含咖啡因的PVSK的最優(yōu)PSC在反向掃描方向上的J-V曲線；（B）原始PVSK和含咖啡因的PVSK器件的EQE光譜的EQE光譜和積分電流密度；（C-D）基于MAPbI3和含咖啡因MAPbI3鈣鈦礦太陽能電池的歸一化瞬態(tài)光電壓（TPV）衰減（C）和歸一化瞬態(tài)光電流（TPC）衰減（D）。


為證明咖啡因在熱降解過程中對相應的PVSK器件的分子鎖定作用，作者在85℃氮氣環(huán)境下，基于純MAPbI3和含咖啡因MAPbI3相應的PVSK器件進行了連續(xù)熱應力穩(wěn)定性測試。含咖啡因的MAPbI3器件具有良好的熱穩(wěn)定性，在1300 h后仍能保持86%的原始PCE。

圖4、（A）裝置在85℃氮氣箱內(nèi)連續(xù)退火后的熱穩(wěn)定性；（B）基于純MAPbI3和含咖啡因MAPbI3的老化裝置XRD圖譜；（C-D）咖啡因、MAI-PbI2-DMSO粉末和MAI-PbI2-DMSO-咖啡因粉末的失重(C)和熱流(D)熱重分析(TGA)。

4、材料的微觀結構分析

為進一步研究咖啡因在抑制離子遷移和熱分解中的作用，對材料進行了微觀結構分析。首先進行了橫斷面掃描透射電子顯微鏡（STEM）和能量色散X射線（EDX）光譜分析。在經(jīng)過聚焦離子束（FIB）的1,300 h熱穩(wěn)定性測試之后，直接從裝置收集樣品。從STEM結果來看，含咖啡因薄膜中抑制了離子遷移，保證了器件的高耐熱性。



圖5、（A-F）老化的純PVSK器件（A）Ag，（B）I和（C）Pb以及老化的含咖啡因的PVSK器件（D）Ag，（E）I和（F）Pb的能量色散X射線光譜（EDX）映射；（G-H）老化的純PVSK器件和老化的含咖啡因的PVSK器件的EDX線掃描。

作者還利用實時高分辨率透射電鏡（HRTEM）的電子束用作熱能源研究咖啡因對PVSK相變的影響。結果表明，咖啡因添加劑的存在與非晶化PVSK再次相互作用，增加了PVSK的分解活化能，其鎖定PVSK的非晶化相，從而防止PVSK在暴露于高溫時降解。

圖6、高分辨率透射電子顯微鏡（HRTEM）的（A）新鮮的含有咖啡因PVSK，（C）新鮮的純PVSK，（E）老化（5分鐘30秒）的含有咖啡因PVSK，和（G）老化（5分30秒）純PVSK。相應的快速傅立葉變換（FFT）（B）新鮮的含有咖啡因PVSK，（D）新鮮的純PVSK，（F）老化（5分30秒）的含咖啡因PVSK，和（H）老化（5分30秒）純PVSK。

三、全文總結

作者開發(fā)使用帶有雙羰基的共軛路易斯堿-咖啡因作為PVSK的分子鎖?？Х纫蚺cPb2+離子之間的強烈相互作用增加了PVSK薄膜的生長活化能，促進了高質量薄膜的生長，其顯示出優(yōu)先取向和優(yōu)異的電子性質。因此，該裝置的PCE高達20.25％。同時，優(yōu)異的薄膜質量抑制了離子的遷移，殘留的共軛分子鎖有效地防止了任何形式的熱降解（PVSK膜生成的逆反應），基于包含咖啡因PVSK的太陽能電池在85℃下熱穩(wěn)定超過1,300小時。

盡管咖啡因的確能幫助鈣鈦礦太陽能電池提升性能，但研究人員認為在其他類型的太陽能電池中，它并不能起到相似的作用?？Х纫颡毺氐姆肿咏Y構決定了它能夠和鈣鈦礦前驅液相互作用，這使得這種獨特的太陽能電池或許能在市場上嶄露頭角。鈣鈦礦太陽能電池相較于它的競爭者硅電池，成本低廉、柔韌性好，他們在工業(yè)生產(chǎn)方式上還更簡單——相較于硅所采用的單晶生長，鈣鈦礦則可以實現(xiàn)基于溶液方法的制備。王睿相信咖啡因或許能在鈣鈦礦電池的大規(guī)模生產(chǎn)中起到關鍵作用。咖啡因能幫助鈣鈦礦實現(xiàn)高結晶性、低缺陷濃度和高穩(wěn)定性，這在鈣鈦礦電池大規(guī)模生產(chǎn)中非常關鍵。為了進一步提升太陽能電池的效率和穩(wěn)定性，該團隊下一步計劃將更深入地理解鈣鈦礦和咖啡因之間的相互作用，以確認鈣鈦礦最好的保護材料。

Rui Wang, Jingjing Xue, Lei Meng, Jin-Wook Lee, Zipeng Zhao, Pengyu Sun, Le Cai, Tianyi Huang, Zhengxu Wang, Zhao-Kui Wang,* Yu Duan, Jonathan Lee Yang, Shaun Tan, Yonghai Yuan, Yu Huang, and Yang Yang*, Caffeine Improves the Performance and Thermal Stability of Perovskite Solar Cells, Joule, 2019, DOI:10.1016/j.joule.2019.04.005 

原標題：讓鈣鈦礦太陽能電池吃點咖啡因也能“提神”！