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近日，中國科學(xué)院合肥物質(zhì)科學(xué)研究院固體物理研究所研究員王振洋團(tuán)隊(duì)實(shí)現(xiàn)了宏觀厚度石墨烯晶體膜大面積制備，在超高儲能密度超級電容器研制方面取得進(jìn)展。研究人員采用激光誘導(dǎo)加工法，將聚酰亞胺前驅(qū)體直接原位轉(zhuǎn)化為石墨烯晶體膜；針對其直接用作儲能電極時(shí)所面臨的體積效應(yīng)技術(shù)瓶頸，通過優(yōu)化前驅(qū)體的分子構(gòu)型和熱敏感性，大幅增加了激光與聚合物薄膜的作用深度，進(jìn)而實(shí)現(xiàn)了多孔石墨烯晶體膜的宏觀厚度制備；以此作為電極構(gòu)筑的超級電容器，在儲能密度和循環(huán)穩(wěn)定性方面得到顯著提升。相關(guān)結(jié)果以 Ultra-thick 3D graphene frameworks with hierarchical pores for high-performance flexible micro-supercapacitors為題發(fā)表在 Journal of Power Sources上。

石墨烯具有比表面積大、導(dǎo)電性好、穩(wěn)定性高等一系列優(yōu)點(diǎn)，近年來被廣泛研究，用作超級電容儲能器件的電極材料。石墨烯電極在微觀尺寸下所具有的優(yōu)異電化學(xué)性能已經(jīng)被廣泛研究和證實(shí)。但石墨烯超級電容器的規(guī)?；瘧?yīng)用需要在保持其優(yōu)異電化學(xué)性能前提下，實(shí)現(xiàn)宏觀尺度（大面積和超高厚度）上的電極制備與組裝。然而，在宏觀厚度的石墨烯電極中，離子擴(kuò)散通常受到限制，石墨烯片層的堆疊也會引起較大的內(nèi)阻，導(dǎo)致電化學(xué)性能降低。因此，如何設(shè)計(jì)制備出兼具宏觀厚度和豐富孔隙結(jié)構(gòu)的電極材料是石墨烯超級電容器產(chǎn)業(yè)化應(yīng)用中亟需解決的難題。

為此，研究人員采用快速高效、過程簡單、環(huán)境友好、可同步圖案化的高能激光誘導(dǎo)法，在聚酰亞胺基底上進(jìn)行三維多孔石墨烯晶體膜的原位制備。為了調(diào)控激光與聚酰亞胺前驅(qū)體的相互作用，研究人員通過控制原料化學(xué)計(jì)量比和酰亞胺化反應(yīng)溫度來調(diào)控產(chǎn)物聚酰亞胺的酰亞胺化程度和分子構(gòu)型，從而改變其熱敏感性。最終，在聚酰亞胺膜上原位生長出厚度高達(dá)320 μm的分級多孔結(jié)構(gòu)石墨烯晶體膜，其面積和體積比電容高達(dá)172.2 mF/cm2和4.13 mF/cm3，展現(xiàn)出巨大應(yīng)用潛能。進(jìn)一步原位電沉積贗電容材料聚吡咯，可以制得石墨烯/聚吡咯復(fù)合電極，其面積比電容高達(dá)2412.2 mF/cm2。研究發(fā)現(xiàn)，以該復(fù)合電極材料作為電極制造的平面叉指形柔性全固微型態(tài)超級電容器，可獲得高達(dá)134.4 μWh/cm2和325.2 μW/cm2的能量密度和功率密度，且同時(shí)兼具優(yōu)異的倍率性能、循環(huán)穩(wěn)定性和機(jī)械柔韌性。

上述工作得到了國家自然科學(xué)基金委大科學(xué)裝置聯(lián)合基金項(xiàng)目和青年基金項(xiàng)目等多個(gè)項(xiàng)目資助。

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原標(biāo)題：合肥研究院在超高儲能密度超級電容器研制方面取得進(jìn)展