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圖1.（a）體光伏效應(yīng)示意圖。（b）基于二維材料CuInP2S6的體光伏器件。（c）室溫?zé)o外偏壓條件下二維鐵電CuInP2S6中生成的自發(fā)光電流。
傳統(tǒng)光伏器件廣泛依賴于固體中的界面技術(shù)，如半導(dǎo)體PN結(jié)或肖特基結(jié)，這使得它們?cè)诠怆娹D(zhuǎn)換過程中可利用的光子數(shù)及所產(chǎn)生的光伏電壓受限于晶體材料的帶隙。理論證明，這些器件的光電能量轉(zhuǎn)換效率存在理論上限，即所謂的Shockley-Queisser（SQ）極限。近年來的研究表明，在非中心對(duì)稱的晶體材料中普遍存在著被稱為體光伏效應(yīng)的非線性光學(xué)現(xiàn)象，即單一組分的晶體材料能在無外場(chǎng)及無空間不均勻性的條件下自發(fā)地導(dǎo)致光生電子與空穴分離，從而產(chǎn)生光電流。此界面技術(shù)無關(guān)的光伏效應(yīng)有望打破SQ極限，從而提高光伏器件的能量轉(zhuǎn)換效率，并獲得超過材料帶隙的光生電壓。
目前體光伏效應(yīng)的研究主要集中在以鈣鈦礦氧化物為主的三維鐵電晶體中，包括BiFeO3、PbTiO3等。前期相關(guān)研究已經(jīng)實(shí)現(xiàn)了遠(yuǎn)超帶隙的光生電壓產(chǎn)生，但受限于塊體材料的厚度和絕緣體性質(zhì)，利用體光伏效應(yīng)產(chǎn)生的光電流通常較小，為10-10安培量級(jí)。為在體光伏器件中獲得更高的光電流密度，近期的理論研究指出，低維材料體系中存在的高電子態(tài)密度及能帶貝里相相關(guān)的移位電流是其中的關(guān)鍵。但是，關(guān)于體系維度和樣品厚度之間的關(guān)系，以及維度的過渡如何影響體光伏效應(yīng)等，目前尚未有一個(gè)非常清楚的圖像。
圖2.（a）不同維度下體光伏材料中光電流密度和激發(fā)光功率密度的關(guān)系。 （b）體光伏光電流和CuInP2S6樣品厚度的關(guān)系以及維度過渡過程。通過臨界厚度dc，層狀鐵電材料CuInP2S6中的載流子擴(kuò)散長(zhǎng)度被估算為40 nm。
有鑒于此，我校曾華凌課題組和龔明課題組在二維范德華層狀鐵電材料CuInP2S6中開展了體光伏效應(yīng)的研究。該研究工作基于層狀鐵電材料原子級(jí)厚度和層間弱范德華力相互作用的特點(diǎn)，結(jié)合石墨烯與少層CuInP2S6構(gòu)筑了垂直異質(zhì)結(jié)構(gòu)，在無外加偏壓條件下觀察到了顯著的自發(fā)光電流現(xiàn)象，并利用外電場(chǎng)、入射光場(chǎng)以及溫度場(chǎng)等多種外場(chǎng)手段，實(shí)現(xiàn)了對(duì)體光伏強(qiáng)度的調(diào)控，證明二維鐵電極化是體光伏增強(qiáng)效應(yīng)的主要物理機(jī)制。此外，通過改變二維鐵電層的厚度，他們非常清晰地演示了體光伏效應(yīng)的維度過渡過程，并發(fā)現(xiàn)基于二維鐵電材料的體光伏輸出電流密度介于一維和三維體光伏材料之間。這一研究成果暗示了材料維度是發(fā)展高效體光伏器件的關(guān)鍵因素之一。
中國(guó)科學(xué)技術(shù)大學(xué)已畢業(yè)博士生李悅、合肥微尺度物質(zhì)科學(xué)國(guó)家研究中心博士生付軍和毛曉宇為本論文的共同第一作者，龔明教授和曾華凌教授為上述文章的共同通訊作者。這項(xiàng)研究得到了科技部國(guó)家重點(diǎn)研發(fā)計(jì)劃、國(guó)家自然科學(xué)基金、中央高?；究蒲袠I(yè)務(wù)費(fèi)專項(xiàng)資金和安徽省引導(dǎo)項(xiàng)目的支持。
原標(biāo)題：中國(guó)科大在二維鐵電體光伏效應(yīng)研究中取得進(jìn)展
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